鎌池和馬先生が執筆する電撃文庫のノベルシリーズ『とある魔術の禁書目録』のキャラクターを操作して戦う3D対戦ACT。本作には、CPUが操るキャラクターと対戦していく"バトルモード"、プレイヤーが選んだキャラクターごとに展開するストーリーが楽しめる"ストーリーモード"、PSPの通信機能を使って最大2人による対戦・協力プレイが楽しめる"通信対戦モード"の3つが用意されている。キャラクターセレクトでは、自分が直接操る"アタッカー"と、戦闘補助を担当する"パートナー"を選ぶことができ、キャラクターの能力はアタッカーとパートナーの組み合わせによって変化。相性がいいかどうかは、原作の人間関係がベースとなっている。
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